[所屬分類:行業(yè)動(dòng)態(tài)] [發(fā)布時(shí)間:2024-12-27] [發(fā)布人:楊曉燕] [閱讀次數(shù):] [返回]

研究實(shí)現(xiàn)鐵氧化物高效催化合成氣制乙醇
作者：孫丹寧      來源：中國科學(xué)報(bào)
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近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員孫劍團(tuán)隊(duì)在合成氣經(jīng)草酸二甲酯（DMO）加氫合成乙醇的研究中取得新進(jìn)展，設(shè)計(jì)合成了一種鐵氧化物催化劑，可在催化過程中原位生成Fe3O4，作為主要活性位點(diǎn)主導(dǎo)DMO深度加氫反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了90%的乙醇收率，并可在反應(yīng)中保持良好的穩(wěn)定性。相關(guān)成果發(fā)表在ACS Catalysis上。
草酸二甲酯加氫可選擇性合成乙二醇、乙醇、乙醇酸甲酯和乙酸甲酯等高附加值化學(xué)品，是合成氣轉(zhuǎn)化為含氧化合物的重要途徑之一。其中，合成乙醇的反應(yīng)可為煤炭資源清潔利用和乙醇的多元化生產(chǎn)提供可行路徑。然而，傳統(tǒng)的銅基催化劑在反應(yīng)過程中存在副產(chǎn)物多、效率不高、反應(yīng)條件苛刻、穩(wěn)定性較差等問題。
本工作中，團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一系列不同晶相的鐵氧化物催化劑，可在反應(yīng)中原位生成四氧化三鐵與碳化鐵，使反應(yīng)轉(zhuǎn)化率達(dá)到100%，乙醇選擇性達(dá)90%以上，實(shí)現(xiàn)了草酸二甲酯加氫高效合成乙醇。團(tuán)隊(duì)還進(jìn)一步闡明了催化劑構(gòu)效關(guān)系與鐵物種參與C=O鍵加氫的機(jī)理。結(jié)果表明，催化劑粒子大小可通過影響還原程度、表面吸附行為等作用于鐵活性物種的演化過程中，影響草酸二甲酯加氫的產(chǎn)物分布。與傳統(tǒng)的Cu物種或金屬碳化物作為主要活性位點(diǎn)的觀點(diǎn)不同，本工作提出鐵氧化物為主的活性相可促進(jìn)深度加氫反應(yīng)步驟，較高的Fe3O4/Fe5C2比例有利于乙醇的形成。
該研究為C=O鍵選擇性加氫催化劑的設(shè)計(jì)提供了新思路。
相關(guān)論文信息： https://doi.org/10.1021/acscatal.4c06219
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