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液固界面光催化析氧反應(yīng)機(jī)制研究新突破
作者：江慶齡   來源：華東理工大學(xué)  
山東拓普生物工程有限公司  http://qp8008.cn
近日，華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院計(jì)算化學(xué)中心/工業(yè)催化研究所教授王海豐課題組首次在原子水平上定量地證明了溫度調(diào)控的水/催化劑（TiO2）界面微環(huán)境，揭示了界面微環(huán)境在調(diào)控光催化反應(yīng)中起著重要的作用，為通過調(diào)控界面微環(huán)境設(shè)計(jì)高催化活性體系提供了新的理論依據(jù)。相關(guān)研究在線發(fā)表于《自然—通訊》。 
水/催化劑界面為反應(yīng)提供了獨(dú)特的微環(huán)境，在原子尺度理解和優(yōu)化該界面環(huán)境在多相催化領(lǐng)域具有重要意義和挑戰(zhàn)性。作為太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的圣杯反應(yīng)，光催化水分解受到水/催化劑界面氧氣析出反應(yīng)（OER）動力學(xué)緩慢的限制。最近研究表明，升高溫度可以顯著提高OER活性，然而在常壓水蒸汽的反應(yīng)環(huán)境中，即使升高溫度，OER活性也不會顯著增加。 
研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，在光催化OER過程中，關(guān)鍵的中間體OH·自由基表現(xiàn)出獨(dú)特的相對疏水特性，導(dǎo)致其在形成過程中需要額外消耗能量來破壞周圍的氫鍵網(wǎng)絡(luò)。氣泡-水/催化劑三相界面微環(huán)境具有相對無序和疏松的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，在保證質(zhì)子轉(zhuǎn)移通道的同時，可以有助于界面OH·自由基的形成，從而實(shí)現(xiàn)了優(yōu)越的OER活性。在此基礎(chǔ)上，研究人員進(jìn)一步計(jì)算證明了在TiO2（110）基底上引入疏水性六氟丙酮來調(diào)節(jié)水/TiO2界面微環(huán)境時，室溫條件下光催化OER活性可以提高約25倍。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-024-46749-z
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