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研究實現(xiàn)光驅(qū)動甲烷到甲酸的高效轉(zhuǎn)化
作者：王敏      來源：中國科學(xué)報
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中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授熊宇杰和劉東研究團隊實現(xiàn)了光驅(qū)動甲烷到甲酸的高效轉(zhuǎn)化，為甲烷轉(zhuǎn)化催化劑設(shè)計和反應(yīng)機理提供了新的思路。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《美國化學(xué)會志》。
光驅(qū)動甲烷直接轉(zhuǎn)化為甲酸是將甲烷轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品并促進可持續(xù)發(fā)展的一種前景廣闊的方法。然而，由于甲烷到甲酸涉及復(fù)雜的中間體，這一過程仍然具有挑戰(zhàn)性。
在此次工作中，研究人員設(shè)計了一種以鉑活性位點修飾的三氧化鎢基光催化劑，通過質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程促進氧活化，產(chǎn)生更多的活性氧物種，實現(xiàn)高效的甲烷到甲酸的轉(zhuǎn)變。通過比較鉑單原子和純的三氧化鎢，他們發(fā)現(xiàn)負載鉑納米顆粒表現(xiàn)出更高的甲烷轉(zhuǎn)化速率、甲酸產(chǎn)物的選擇性。鉑納米粒子可以促進氧氣吸附和活化，通過促進光生載流子分離，從而實現(xiàn)氧氣解離；另外通過提高溶液中的質(zhì)子濃度，提供足夠的質(zhì)子，從而降低羥基自由基形成勢壘，最終通過質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程促進羥基自由基形成。
在該反應(yīng)體制中，研究人員設(shè)計的鉑-三氧化鎢基光催化劑，可以實現(xiàn)17.7毫摩爾每克的甲酸產(chǎn)率，其甲酸產(chǎn)物的選擇性為84%，并表現(xiàn)出優(yōu)異的催化劑穩(wěn)定性。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.4c12758
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