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氧化物—氧化物界面作用研究方面有了新進(jìn)展
作者：孫丹寧 來源：中國科學(xué)報(bào)
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氧化物廣泛應(yīng)用于多相催化領(lǐng)域，氧化物催化作用研究是多相催化中的一個(gè)重要方向。近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所包信和院士、研究員傅強(qiáng)團(tuán)隊(duì)在氧化物—氧化物界面作用研究方面取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)解構(gòu)了氧化物—氧化物界面作用中的局域限域效應(yīng)和遠(yuǎn)程溢流效應(yīng)，相關(guān)成果發(fā)表在《美國化學(xué)會(huì)志》上。
團(tuán)隊(duì)在前期研究中發(fā)現(xiàn)，單層分散、亞穩(wěn)態(tài)、高活性氧化物納米結(jié)構(gòu)可以在貴金屬表面穩(wěn)定，并提出了界面限域催化概念，近期研究進(jìn)一步揭示了環(huán)境氣氛對(duì)氧化物/金屬界面結(jié)構(gòu)的協(xié)同限域效應(yīng)。然而，相較于氧化物/金屬界面催化作用的深入理解，目前對(duì)于氧化物/氧化物界面作用的理解非常有限。
本工作中，研究人員將Co3O4沉積到ZnO粉末載體表面上，構(gòu)建l了具有化學(xué)鍵合作用的氧化物/氧化物界面，并且近常壓XPS和TPR等表征揭示了Co3O4層和ZnO載體之間存在明顯的局域界面限域效應(yīng)，使得其在二氧化碳加氫反應(yīng)氣氛中能夠維持CoO亞穩(wěn)態(tài)，反應(yīng)產(chǎn)物一氧化碳選擇性達(dá)到93%。此外，研究人員將Co3O4和ZnO粉末機(jī)械混合，形成物理接觸的氧化物—氧化物界面。原位表征結(jié)果表明，ZnO的引入可以顯著增強(qiáng)使Co3O4還原到金屬Co，在二氧化碳加氫反應(yīng)中二氧化碳轉(zhuǎn)化率顯著提高至45%，同時(shí)CH4選擇性為92%。這種界面效應(yīng)歸因于在ZnO表面上H2解離形成的氫物種，從ZnO納米粒子遠(yuǎn)程溢流到鄰近的Co3O4納米粒子。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.3c02483
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