[所屬分類:行業(yè)動態(tài)] [發(fā)布時間:2023-4-6] [發(fā)布人:網(wǎng)站管理員2] [閱讀次數(shù):] [返回]

研究揭示晶格氧介導—氧空位反應機制
作者：孫丹寧 來源：中國科學報  
山東拓普生物工程有限公司  http://qp8008.cn
近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員吳忠?guī)泩F隊與研究員肖建平團隊合作，在電催化水氧化催化劑設計和機理解析研究方面取得新進展。合作團隊發(fā)展了Rh摻雜和RuO2表面氧空位的協(xié)同新策略，實現(xiàn)酸性水氧化過程的高效穩(wěn)定催化轉化，并揭示了晶格氧介導—氧空位反應機制。相關成果發(fā)表在《自然—通訊》上。
電催化析氧反應作為水分解過程的關鍵半反應，在質子交換膜水電解制氫技術中具有重要作用。目前，酸性水氧化面臨的挑戰(zhàn)是催化劑（RuO2、IrO2）催化活性和穩(wěn)定性的平衡，以及催化機理吸附演化機制的理論熱力學活性限制和晶格氧介導機制活性中心金屬過度氧化導致較低耐溶解性。
本工作中，研究團隊以RuO2催化劑為研究對象，提出了Rh摻雜和RuO2表面氧空位的協(xié)同策略構建Ru-O-Rh活性位點。同時，其優(yōu)化了本征活性和穩(wěn)定性，實現(xiàn)了在10 mA cm-2電流密度時的過電位為161 mV，在50 mA cm-2電流密度運行工作700 h后仍能保持99.2%的電化學活性。此外，研究團隊進一步通過準原位/原位表征證明了可逆氧物種的循環(huán)過程，以實現(xiàn)增強的活性和穩(wěn)定性。理論計算研究基于Rh-RuO2催化模型篩選吸附演化機制（AEM）、晶格氧介導—氧空位機制（LOM-OVSM），以及晶格氧介導—單金屬位點機制（LOM-SMSM）催化過程，揭示了富含氧空位的Ru-O-Rh位點誘導LOM-OVSM最優(yōu)反應路徑，打破了傳統(tǒng)AEM的熱力學能壘限制。
該工作揭示了電化學酸性水氧化的晶格氧介導—氧空位機制，為設計高性能酸性OER催化劑和深入的機理分析提供新的思路，并為質子交換膜電解水制氫的實際應用提供參考。
相關論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-023-37008-8
（本文內容來源于網(wǎng)絡，版權歸原作者所有，如有侵權可后臺聯(lián)系刪除。）