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研究人員揭示氫化鋇固氮反應(yīng)機(jī)制
作者：孫丹寧 來(lái)源：中國(guó)科學(xué)報(bào) 
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近日，中科院大連化學(xué)物理研究所研究員陳萍、研究員郭建平團(tuán)隊(duì)和丹麥技術(shù)大學(xué)教授Tejs Vegge團(tuán)隊(duì)合作，通過(guò)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與理論計(jì)算相結(jié)合, 揭示了非過(guò)渡金屬基氫化鋇（BaH2）固氮及加氫產(chǎn)氨過(guò)程的反應(yīng)機(jī)理。相關(guān)成果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》。
氨是基礎(chǔ)化工原料之一，是合成氮肥以及幾乎所有重要含氮化學(xué)品的氮源。此外，氨亦可作為能源載體或燃料，在人類(lèi)的生產(chǎn)、生活中發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。傳統(tǒng)工業(yè)合成氨過(guò)程反應(yīng)條件非�？量�，深入研究氮?dú)獾幕罨�和轉(zhuǎn)化機(jī)理，發(fā)展新型固氮及合成氨過(guò)程是研究人員不懈追求的目標(biāo)。目前研究人員普遍認(rèn)為，過(guò)渡金屬是構(gòu)成合成氨多相、均相催化劑以及固氮酶活性中心的關(guān)鍵組分。由于主族元素具有不同的成鍵及反應(yīng)特性，近年來(lái)，其固氮反應(yīng)化學(xué)研究也逐漸引起研究人員的關(guān)注。
本工作在該團(tuán)隊(duì)前期工作的基礎(chǔ)上，以結(jié)構(gòu)明確的堿土金屬氫化物BaH2為研究對(duì)象，結(jié)合實(shí)驗(yàn)表征及理論計(jì)算結(jié)果，發(fā)現(xiàn)BaH2表面氫空位的存在對(duì)氮?dú)獾奈�附和活化起到了關(guān)鍵作用。BaH2中的負(fù)氫物種一方面通過(guò)還原消除反應(yīng)釋放氫氣，并將電子轉(zhuǎn)移至鋇原子，從而有助于進(jìn)一步削弱氮氮鍵；另一方面，負(fù)氫物種可以通過(guò)還原質(zhì)子化反應(yīng)形成氮?dú)滏I。這與固氮酶以及某些分子氫化物配合物的固氮過(guò)程類(lèi)似。
該工作闡明了堿（土）金屬氫化物的固氮機(jī)制，并為進(jìn)一步設(shè)計(jì)高效固氮和合成氨的非過(guò)渡金屬基材料提供了新思路。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202205805